近日，华东师范大学物理与电子科学学院、上海市磁共振重点实验室、医学磁共振与分子影像技术研究院的潘丽坤教授、王成龙副研究员和青岛科技大学的刘勇教授在Journal of Materials Chemistry A期刊发表的题为“A Data-driven Machine Learning Approach for Interpretable Predicting Desalination Stability of Carbon Materials for Capacitive Deionization”的论文。

本研究采用了8种机器学习（ML）模型来预测碳材料的脱盐稳定性，其中分类提升模型取得了最高的预测精度。为深入了解相关机制，研究通过SHAP可解释性方法评估了不同输入特征的重要性，并识别了这些特征与脱盐稳定性之间的相关性。最后，研究采用不同的碳材料通过实验验证了ML预测结果。ML预测与CDI实验结果的高度一致性，凸显ML在该领域的可行性。本研究率先探索了利用ML方法预测碳材料脱盐稳定性，为设计高稳定性电极材料及推动CDI技术发展提供了有效策略。

引言

ML作为AI的关键分支，致力于通过算法模型使计算机能够识别模式、从数据集中提取知识并生成决策。事实证明，这种能力在材料科学领域具有变革性，为加速新型材料的发现提供了显著优势。在CDI领域，机器学习不仅能够快速分析大量实验数据，挖掘潜在模式与趋势，还有助于识别不同输入特征与CDI性能之间的复杂关系，从而辅助预测新型电极材料的CDI性能，减少试错过程。这种数据驱动的方法极大地加快了电极材料的开发进程，为CDI技术的发展带来了更多创新机遇。近期研究凸显了机器学习在电容去离子化（CDI）领域日益增长的潜力。例如，本团队的前期工作中有研究通过不同机器学习模型预测多孔碳的比表面积电容（SAC）与比表面积速率（SAR），结果表明梯度提升（GB）模型具有卓越的预测精度：预测SAC时的平均绝对误差（MAE）和均方根误差（RMSE）分别为1.58 mg g⁻¹和2.13 mg g⁻¹，预测SAR时的相应误差则分别为0.05 mg g⁻¹ min⁻¹和0.073 mg g⁻¹ min⁻¹。类似地，另一项研究利用机器学习模型对流动电极CDI的SAC进行预测，其最优模型实现了最低的MAE（0.21 mg g⁻¹）和最高的决定系数（R² = 0.996）。尽管这些研究证明了机器学习在CDI应用中的实用性，但目前的研究工作主要集中在预测SAC、SAR等短期性能指标。值得注意的是，长期稳定性（如循环寿命）是评估碳材料实际适用性的关键因素。传统实验技术虽能评估稳定性，但存在诸多局限：1）获取完整循环数据需耗费大量时间与资源；2）不同研究的实验方案存在差异，导致结果难以直接对比；3）新的稳定性实验数据生成速度较慢，阻碍了材料的快速筛选。因此，本研究旨在利用基于精心整理的文献数据训练的机器学习模型，预测碳材料的长期稳定性。该方法能够更高效地识别与筛选具有潜力的材料，并为设计具有更高耐久性、可用于实际应用的CDI电极提供支持。

本研究采用ML研究多孔碳的CDI脱盐稳定性，并分析各输入特征的重要性。研究以5个材料特征（如比表面积（SSA）、孔体积（Vpore）、氮含量（N）、氧含量（O）、石墨化程度（ID/IG）和3个操作变量（如施加电压（AV）、电解液浓度（EC）、流速（FR））作为输入，通过8种机器学习分类模型（如极限梯度提升（XGBoost）、分类提升（CatBoost）、轻量级梯度提升机（LightGBM）、多层感知器（MLP）、梯度提升分类器（GBC）、随机森林分类器（RFC）、支持向量分类器（SVC）、逻辑回归（LR））预测脱盐稳定性。采用真阳性率（TPR）、假阳性率（FPR）及受试者工作特征曲线下面积（AUROC）评估不同机器学习模型的预测性能。随后，通过SHAP可解释性量化特征重要性，并分析输入特征与脱盐稳定性的相关性。最后，鉴于ZIF-8衍生多孔碳（ZCs）、生物质衍生多孔碳（BCs）、碳纳米管（CNTs）、活性炭（AC）及氧化石墨烯（GO）具有可调节的比表面积和孔隙率，研究采用这些材料进行CDI测试，以验证机器学习的预测结果。图1展示了机器学习预测与实验验证的流程示意图。这些结果加深了对CDI领域脱盐稳定性的理解，为高稳定性碳材料的开发及操作条件的优化提供了宝贵参考。

结论

本研究采用多种ML模型预测多孔碳材料的CDI脱盐稳定性，其中CatBoost模型的预测精度最高，受试者工作特征曲线下面积（AUROC）值最大。此外，通过SHAP方法进行定量分析发现，流速（FR）等操作条件对脱盐稳定性的影响最为显著，其次是石墨化程度（ID/IG）等特定材料特性。这些结果表明，优化材料特性（如ID/IG）或操作条件（如FR）可大幅提升碳材料的脱盐稳定性。为验证ML预测结果，研究采用不同碳材料开展CDI测试，不仅凸显了各特征对改善脱盐稳定性的重要性，也证实了ML方法的有效性。综上，本研究为高稳定性碳材料的设计以及借助ML方法推动CDI技术发展提供了宝贵参考。若要进一步提升ML模型的预测精度，未来研究应重点建立标准化评估标准以构建高质量模型训练数据集，例如统一电极材料的面积与质量、规范CDI电池设计、统一脱盐性能计算方法；此外，探索深度学习等先进ML技术，也可进一步提高模型的稳健性与预测精度。

本文第一作者为华东师范大学在读博士生王昊。

附文章链接：

https://doi.org/10.1039/D5TA04312C